Simpson bắt đầu nhận được sự chú ý của dư luận khi xuất hiện trên chương trình The 7.30 Report vào tháng 12 năm 2009.[14] Anh ra mắt đĩa đơn đầu tay của mình, "iYiYi", với sự hợp tác của rapper người Mỹ Flo Rida, vào ngày 15 tháng 5 năm 2010. Video âm nhạc cho đĩa đơn thứ hai của anh, "Summertime", được phát hành vào ngày 20 tháng 9 năm 2010.[15] Simpson cùng với gia đình mình sau đó tái định cư ở Los Angeles vào tháng 6 năm 2010 để anh có thể tập trung thu âm các ca khúc với hãng đĩa Atlantic Records và nhà sản xuất Shawn Campbell.[16] Cùng tháng đó, Simpson cũng được xuất hiện trên chương trình chào buổi sáng của Úc, Sunrise.[17] Vào ngày 22 tháng 6 năm 2010, có một thông báo cho biết Simpson sẽ tham gia chuyến lưu diễn vòng quanh nước Mỹ Camplified 2010 Tour cùng với nhiều nghệ sĩ khác, chuyển lưu diễn được bắt đầu vào ngày 5 tháng 7 năm 2010 và kết thúc vào ngày 14 tháng 8 năm 2010.[18] EP đầu tiên của Cody Simpson với cái tên tên 4 U được phát hành vào ngày 21 tháng 12 năm 2010. EP có tổng cộng năm ca khúc, với bốn trong số đó là những ca khúc chưa từng được phát hành trước đó.[19] Simpson cũng thu âm phiên bản làm lại của ca khúc "I Want Candy" (The Strangeloves), bản thu âm này được chọn làm ca khúc chủ đề cho bộ phim hoạt hình Hop. Tháng 5, 2011, Simpson bị "ném trứng" trong khi anh đang biểu diễn tại Miranda Fair ở Sydney. Simpson tiết lộ với đài phát thanh Úc The Kyle & Jackie O Show rằng anh thực ra anh không hề bị trúng trứng, và rằng anh buồn bã thay cho người hâm mộ của mình bởi phần còn lại của buổi biểu diễn đã bị hủy bỏ vì vấn đề an ninh.

Coast to Coast được phát hành vào ngày 20 tháng 9 năm 2011 bởi hãng đĩa Alantic Records. EP đã đạt được vị trí #12 trên bảng xếp hạng Billboard 200 với doanh số 24,000 bản.[20] Ngày 23 tháng 4 năm 2011, đĩa đơn "On My Mind" được phát hành. Sau đó vào ngày 5 tháng 8 năm 2011, Simpson có biểu diễn trong chương trình The Today Show.[21] Một ngày sau đó, Simpson bắt đầu thực hiện chuyến lưu diễn Coast to Coast Mall Tour của mình tại Lake Grove, New York để quảng bá cho Coast to Coast. Tour có tổng cộng chín buổi diễn, kết thúc vào ngày 18 tháng 9 năm 2011 tại Orange, California.[22] Vào ngày 22 tháng 9, Cody Simpson được cho biết là đã thuê người quản lý của Justin Bieber là Scooter Braun trở thành quản lý cho mình.[23][24] Vào tháng 12 năm 2011, Simpson được The Wish Factory cho ra mắt dòng búp bê của riêng anh, với hai kiểu dáng khác nhau.[25]